作為一種清潔可再生的能源,氫氣由于高能量密度(142 MJ/ kg-1)而受到廣泛關注。光催化析氫是一種非常有前景的制氫方法,因為該方法充分利用了廉價易得的太陽能。在過去的幾十年中,含金屬的光催化劑,如TiO2,ZnO,SrTiO3,GaN和CdS等展現了較高光解水制氫催化活性。然而,非金屬的光催化劑發展緩慢,究其原因,主要是由于復雜的合成路徑和較低的產氫效率,這向合理設計與合成環境友好、可持續的非金屬光催化劑提出了嚴峻挑戰。
石墨烯是一種二維sp2雜化的碳材料,具有獨特的單層結構和極高的電子遷移率。但是作為一種零間隙的半導體,它不能用于光催化氫析出過程。理論研究標明,異元素摻雜可以調控石墨烯的帶隙結構,能導致其向金屬/半導體轉化。雖然氮摻雜石墨烯材料已經用于氫析出催化的研究,但是其材料制備工藝復雜、耗時、耗能、成本高,嚴重限制了其實際應用。
金屬-有機框架(MOF)制備的氮摻雜石墨烯類似物
近期,南開大學程鵬和師唯團隊利用金屬-有機框架(MOF)作為前驅體采用一步煅燒法制備了氮摻雜石墨烯類似物(ZNGs)用于高效光催化析氫。由于前驅體ZIF-8含有高含量的氮元素,最終產物ZNGs也具有較高的氮含量(9-15%)并且保持了前驅體的多面體形貌。通過簡單控制煅燒溫度就能調控ZNGs中氮元素的總含量和多種氮元素種類(吡咯氮、吡啶氮、石墨氮)之間的相對含量進而優化出最佳的析氫活性。
該團隊發現,1000℃煅燒得到的ZNG-1000具有最高的活性(18.5 µmol/ h−1),因為該材料中的石墨氮含量最高從而保持了光生載流子高的遷移率,進而影響了光催化劑的氫析出速率。
該工作首次闡明了用于氫析出的非金屬光催化劑可以通過MOF前驅體直接煅燒得到,方法簡單有效。該同時思路也可拓展到其他領域,如污染物降解、二氧化碳還原和能量存儲器件等。
資料來源于中國材料網。
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