近日,中國科學院大連化學物理研究所低碳催化與工程研究部研究員田鵬、中國工程院院士劉中民團隊在沸石分子篩合成研究方面取得新進展,通過發展合成新策略,首次合成硅鋁比(SiO2/Al2O3)高達15.6的高硅Y沸石分子篩。
流化催化裂化(FCC)和加氫裂化是目前石油煉制工業中重要的原油二次加工過程,也是重油輕質化的核心工藝。具有FAU拓撲結構的高硅Y沸石是當前工業裂化催化劑的主要活性組分,其工業消耗量居全球固體催化劑首位。常規合成Y沸石固有的低硅骨架特性以及由此導致的結構不穩定性,成為材料直接應用的主要瓶頸。工業實踐和基礎研究均表明,提高Y沸石骨架硅鋁比是改善酸性質、提高穩定性、進而提升催化劑反應性能的最佳途徑。目前工業廣泛使用的高硅Y沸石主要通過對常規合成的Y沸石進行后處理獲得,不僅操作復雜,耗能費時,晶體表面和內部也會存在脫鋁梯度,造成酸中心分布不均。與之相比,直接合成的高硅Y沸石結構完美,鋁分布均勻,是理想的催化材料,也是工業界和科研人員一直追求的目標。然而,過去60年來,Y沸石的骨架硅鋁比始終難以突破5至9的限制,高硅Y沸石的直接合成一直是分子篩合成領域的巨大挑戰。
該項研究中,研究團隊提出高硅Y沸石的合成新策略(NOA-co策略),在高分散的FAU晶核溶液、較大體積的有機模板劑、低堿度的合成凝膠三者協同作用下實現了其直接合成?;贜OA-co策略,研究團隊發現多種高效合成高硅Y沸石的有機模板劑,并對晶化機理進行了探討。
NOA-co策略
NOA-co策略合成的高硅Y沸石的粒徑尺寸為100至250 nm,具有高的結晶度、優異的熱/水熱穩定性。與后處理法所得的高硅Y沸石相比,NOA-co策略直接合成的材料具有更多的強酸中心,且酸中心分布相對均勻,在大分子原料的裂化反應中表現出優異的催化活性。該策略的提出為高硅沸石的合成提供了研究新思路。
晶化機理示意圖
相關研究成果發表在《先進材料》(Adv. Mater.)上。該工作得到國家自然科學基金項目、前沿科學重點研究計劃項目、大連化物所自主部署基金項目的資助。
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